Projekte zur Endlagerforschung
Verbundprojekt "Migration von Actiniden im System Ton, Huminstoff, Aquifer": Kinetische Untersuchungen im System: Huminsäure - Metall - Kaolinit
Auftraggeber: BMWA (2003-2006)
Für den Langzeitsicherheitsnachweis eines nuklearen Endlagers ist die Kenntnis der Wechselwirkung und des Transportes von langlebigen Radionukliden innerhalb der technischen, geotechnischen und geologischen Barrieren von entscheidender Bedeutung. Dabei spielen die Actiniden eine ganz wichtige Rolle. Deren Migration in der für ein Endlager potentiellen Wirtsformation und das Transportverhalten nach einer möglichen Freisetzung aus dem Endlager in den Aquifer müssen bekannt sein, um die Eignung der möglichen Wirtsgesteine (Salz, Ton, Granit) vergleichen zu können und den erforderlichen Sicherheitsnachweis zu erbringen. Dies ist notwendig, um letztlich eine Wirtsformation vor dem Hintergrund der günstigsten geologischen Gesamtsituation für ein Endlager auswählen zu können.
Im BMWA-Verbundprojekt "Migration von Actiniden im System Ton, Huminstoff, Aquifer" werden geologische Formationen im Hinblick auf ihre Eignung als mögliche Endlagerstätten untersucht.
Im Forschungsprojekt der Universität des Saarlandes (UdS) wird die Möglichkeit der Endlagerung in Tonformationen überprüft. Stellvertretend für radiotoxische Nuklide wird dabei die Komplexbildung der Lanthaniden Eu und Gd mit Huminsäure in wässrigen Systemen in Gegenwart von Kaolinit als Modell-Tonmineral untersucht. Ein Forschungsschwerpunkt besteht in der Entwicklung und Anwendung einer CE- und HPLC-ICP-MS-Kopplung für die Speziationsanalytik im ternären System Huminsäure - Metall - Kaolinit.
Verbundprojekt "Actinidenmigration im natürlichen Tongestein: Untersuchungen zur Migration von Lanthaniden und Uran in natürlichen Tonformationen im Übergang von verdünnten Mineral-Suspensionen zu kompakten Tonen"
Auftraggeber: BMWi (2006-2011)
Basierend auf Zielen und Arbeitspaketen des EU-Projektes
IP FUNMIG und aufbauend auf bisherigen Arbeiten werden im ersten Teil des Projektes die Untersuchungen, die bislang nur an Modellton Kaolinit durchgeführt wurden, auf natürliche Tongesteine, wie zum Beispiel Opalinuston, übertragen. In einem zweiten Teilabschnitt der Arbeiten werden mit Hilfe von Säulenversuchen auf Basis einer Miniaturisierung in Analogie zur LC bzw. HPLC das Ausbreitungsverhalten von Lanthaniden (Eu, Gd bzw. Tb) und Radionukliden (U) und verschiedenen Tonorganika in kompaktem Tonstein untersucht.
IP FUNMIG und aufbauend auf bisherigen Arbeiten werden im ersten Teil des Projektes die Untersuchungen, die bislang nur an Modellton Kaolinit durchgeführt wurden, auf natürliche Tongesteine, wie zum Beispiel Opalinuston, übertragen. In einem zweiten Teilabschnitt der Arbeiten werden mit Hilfe von Säulenversuchen auf Basis einer Miniaturisierung in Analogie zur LC bzw. HPLC das Ausbreitungsverhalten von Lanthaniden (Eu, Gd bzw. Tb) und Radionukliden (U) und verschiedenen Tonorganika in kompaktem Tonstein untersucht.
Im ersten Projekt-Schwerpunkt werden hierebei wichtige Einflüsse auf die Sorption bzw. Desorption von Lanthaniden
in Opalinuston inklusive der darin enthaltenen Organika
(zur Aufklärung chemischer Reaktionen an der Festkörperoberfläche) vor allem mit Hilfe von Batch-Versuchen (Elementbestimmung mittels ICP-MS) bzw. Speziationsanalytik mit HPLC- und CE-ICP-MS untersucht.
in Opalinuston inklusive der darin enthaltenen Organika
(zur Aufklärung chemischer Reaktionen an der Festkörperoberfläche) vor allem mit Hilfe von Batch-Versuchen (Elementbestimmung mittels ICP-MS) bzw. Speziationsanalytik mit HPLC- und CE-ICP-MS untersucht.
Mit dem zweiten Projekt-Schwerpunkt werden anhand der Säulenversuche ein Bindeglied zwischen den Ergebnissen aus Batch- bzw. Diffusionsversuchen und Migrationsdaten im kompakten Gesteinsmaterial implementiert. So sollen die Ergebnisse aus den Batch-Versuchen mit denen der Säulenversuche verglichen werden und deren Übertragbarkeit auf kompaktes Gesteinsmaterial überprüft werden.
Zusätzlich werden mit den Säulenversuchen die Auswirkung von Temperatur, Druck und variablen Fließgeschwindigkeiten auf das Migrationsverhalten der Metalle im nativen Tongestein bestimmt und die erhaltenen Erkenntnisse sollen so zum besseren Prozessverständnis des Ausbreitungsverhaltens der Schwermetalle sowie anderer Stoffe im potentiellen Wirtsgestein beitragen.
Verbundprojekt: "Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen - Teilprojekt 4: Untersuchung von Sorptionsprozessen von Radionukliden (Uran) und deren Stellvertreter (Europium, Gadolinium) in endlagerrelevanten geologischen Formationen"
Auftraggeber: BMWi (2011-2015)
In diesem Projekt wird das geochemische Verhalten (Sorption/Desorption, Migration sowie Komplexierung bzw. Kolloidbildung) von Uran (U(VI)) und Lanthaniden (Eu(III), Gd(III)) als deren Stellvertreter für dreiwertige Actiniden, vor allem unter dem Einfluss von Grundwasserbedingungen mit höheren Salinitäten in natürlichem Tongestein, untersucht.
Hierbei wird auch der Einfluss von unterschiedlicher Tonorganik auf die Sorption bzw. Desorption von U(VI) und Lanthaniden berücksichtigt. Zusätzlich wird ein Teil dieser Untersuchungen bei höheren Temperaturen und höheren Ionenstärken durchgeführt, um die noch vorhandenen Datenlücken zu verringern.
Ein zweiter Projektschwerpunkt beschäftigt sich mit dem Komplexierungsverhalten von Uran und Lanthaniden (Eu, Gd) mit organischen und anorganischen Komplexliganden (Tonorganik, Borat) im Übergang von wässrigen Lösungen auf salinare Systeme. Durch Anwendung neuer (NMR) bzw. Anpassung vorhandener Verfahren zur Metall-Speziation (CE- bzw. LC-ICP-MS) an salinare Systeme sollen insbesondere Komplexbildungskonstanten bei höherer Ionenstärke bestimmt werden. Die im Vorgänger-Projekt entwickelten HPLC-Miniatur-Säulenversuche werden mit einer kompaktierten Tonsäule im temperierbaren Säulenofen für Untersuchungen zum Einfluss der Temperatur sowie anderer relevanter geochemischer Parameter auf die Mobilität der Metalle im kompakten Tongestein eingesetzt.
Innerhalb des neuen Verbundes findet eine intensive Zusammenarbeit statt mit dem Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (Institut für Radiochemie), der Johannes Gutenberg-Universität Mainz (Institut für Kernchemie), dem Karlsruher Institut für Technologie (Institut für Nukleare Entsorgung), der Technischen Universität Dresden (Sachgebiet Strahlenschutz), der Technischen Universität München (Fachgebiet Theoretische Chemie), der Universität Heidelberg (Physikalisch-Chemisches Institut) und der Universität Potsdam (Institut für Chemie-Physikalische Chemie).
Verbundprojekt GRaZ: "Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen"
Teilprojekt D: "Untersuchung von Zement- und Ton-Korrosionsprodukten und deren Einfluss auf die Rückhaltung von endlagerrelevanten Elementen"
Auftraggeber: BMWi (2015-2020)
Verbundprojekt GRaZ II: "Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen"
Teilprojekt D: "Retention, Fixierung und Remobilisierung von endlagerrelevanten Elementen und
Elementgemischen an Zementalterationsphasen unter hochsalinaren und hyperalkalinen Bedingungen"
Auftraggeber: BMWi (2021-2023)
Für die zuverlässige Langzeitsicherheitsanalyse eines Endlagers für hochradioaktive Abfälle in tiefen geologischen Schichten ist die Kenntnis möglichst aller Wechselwirkungsprozesse, die eine potentielle Mobilisierung bzw. Rückhaltung von Radionukliden
zur Folge haben, unbedingt erforderlich. Tongestein wird als eine natürliche Wirtsformation sowie auch in Form von Bentoniten als Verfüll- oder Verschlussmaterial für nukleare Endlager in tiefen geologischen Formationen in Betracht gezogen. Beim Transport bzw. bei der Retardation der Radionuklide spielt neben dem natürlich vorkommenden Wirtsgestein auch die geotechnische Barriere eine wichtige Rolle. Als geotechnische Barriere finden Zement-basierte Materialien ein breites Anwendungsspektrum. In verschiedenen Endlagerkonzepten werden sie als Containerfüllstoff sowie als Betonwiderlager über dem Bohrlochverschluss eingesetzt. Nach einem potentiellen Wasserzutritt in ein Endlager stellen, neben den Behältermaterialien und deren Korrosionsprodukten, auch die eingesetzten Zementmaterialien und die sich daraus bildenden Zementalterationsphasen eine erste Rückhaltebarriere dar. Durch Auslaugungsprozesse können sich hochsalinare, hyperalkaline Lösungen mit pH-Werten im Bereich zwischen 9 und 13 ausbilden. Benachbarte Bereiche der Wirtsformation sowie der geotechnischen Barriere können dabei in ihrer Rückhaltefunktion für Radionuklide beeinflusst werden.
zur Folge haben, unbedingt erforderlich. Tongestein wird als eine natürliche Wirtsformation sowie auch in Form von Bentoniten als Verfüll- oder Verschlussmaterial für nukleare Endlager in tiefen geologischen Formationen in Betracht gezogen. Beim Transport bzw. bei der Retardation der Radionuklide spielt neben dem natürlich vorkommenden Wirtsgestein auch die geotechnische Barriere eine wichtige Rolle. Als geotechnische Barriere finden Zement-basierte Materialien ein breites Anwendungsspektrum. In verschiedenen Endlagerkonzepten werden sie als Containerfüllstoff sowie als Betonwiderlager über dem Bohrlochverschluss eingesetzt. Nach einem potentiellen Wasserzutritt in ein Endlager stellen, neben den Behältermaterialien und deren Korrosionsprodukten, auch die eingesetzten Zementmaterialien und die sich daraus bildenden Zementalterationsphasen eine erste Rückhaltebarriere dar. Durch Auslaugungsprozesse können sich hochsalinare, hyperalkaline Lösungen mit pH-Werten im Bereich zwischen 9 und 13 ausbilden. Benachbarte Bereiche der Wirtsformation sowie der geotechnischen Barriere können dabei in ihrer Rückhaltefunktion für Radionuklide beeinflusst werden.
Zu Beginn des UdS-Projektes werden die Korrosionsprodukte des Zements bzw. Betons inklusive der organischen Zementzusätze unter den Bedingungen eines Standorts in Tongestein unter hochsalinaren Bedingungen untersucht. Insbesondere soll Portlandzement sowie Niedrig-pH-Zement mit typischen organischen Zementzusätzen studiert werden. Dabei soll untersucht werden, welche Formationswässer sich im Kontakt mit mittleren bis hohen Salinitäten ausbilden und welche Korrosionsprodukte unter solchen Bedingungen entstehen. Zu diesen Arbeiten gehören somit die Charakterisierung der hyperalkalinen Porenwässer inklusive der enthaltenen organischen Komponenten mittels ICP-MS und LC-MS sowie die Herstellung entsprechender synthetischer Formationswässer.
Einen weiteren Schwerpunkt stellen Untersuchungen zu den Wechselwirkungen solcher hochalkaliner Wässer mit den verwendeten Tonen dar. Hierzu sollen Opalinuston sowie Ca-Bentonit, der als Puffer-Material und Bohrlochverschluss im Endlagerkonzept vorgesehen ist, eingesetzt werden. Ziel der Untersuchungen ist die Bestimmung der Rückhaltung bzw. Mobilität endlagerrelevanter Elemente (bzw. Elementgemische in einer dem Endlagerinventar entsprechenden Zusammensetzung) im Ton unter dem Einfluss der gebildeten hyperalkalinen Formationswässer hoher Ionenstärke.
Die Forschungsarbeiten in GRaZ II beziehen sich insbesondere auf die Wechselwirkungen von Radionukliden und deren Homologe mit Zement bzw. Beton und deren Alterationsprodukten innerhalb der geotechnischen Barriere eines potentiellen Endlagers unter dem Einfluss von hochsalinaren und hyperalkalinen Bedingungen. Schwerpunktmäßig soll das Verhalten von endlagerrelevanten Elementen bzw. Elementgemischen unter verschiedenen geochemischen Bedingungen (Formationswässer, Zementzusätze und Konkurrenzionen) untersucht werden. Als Elemente werden U(VI) als Kernbrennstoff bzw. Mo(VI) als ein mögliches homologes Element, Eu(III) als Stellvertreter für die dreiwertigen Actiniden, sowie Cs(I), Sr(II), Pd(II), Sm(III), Zr(IV) und Ru(IV) als mögliche Abbau- bzw. Spaltprodukte, als Strukturteile (beispielswese Hüllrohre oder Kokillen) sowie als nicht radioaktive homologe Stellvertreter ausgewählt. Die Untersuchungen werden dabei neben Einzelelement-Experimenten vor allem mit Elementgemischen („WASTe Cocktail“) mit Hilfe der Multielement ICP-MS im Konzentrationsbereich von 10-9 bis 10-5 mol/L durchgeführt.
Innerhalb des Verbundprojektes GRaZ findet eine intensive Zusammenarbeit statt mit dem Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (Institut für Ressourcenökologie), der Johannes Gutenberg-Universität Mainz (Institut für Kernchemie), dem Karlsruher Institut für Technologie (Institut für Nukleare Entsorgung), der Technischen Universität Dresden (Sachgebiet Strahlenschutz), der Technischen Universität München (Fachgebiet Theoretische Chemie), der Universität Heidelberg (Physikalisch-Chemisches Institut) und der Universität Potsdam (Institut für Chemie/Physikalische Chemie).
